近日,西北大学物理学院司良教授团队与合作者在强关联电子氧化物领域取得重要进展。团队成员结合高精度氧化物分子束外延生长、输运/谱学测量实验技术、第一性原理计算、动力学平均场理论等先进方法,成功在(111)取向的SrIrO₃/La₂/₃Sr₁/₃MnO₃ (SIO/LSMO)异质结中,通过界面工程实现了新型室温铁磁绝缘态,为开发下一代无耗散量子与自旋电子器件提供了全新思路。相关论文以“Interfacial Spin-Orbit Coupling Induced Room Temperature Ferromagnetic Insulator”为题发表在最新一期的物理学期刊《Physical Review Letters》。

原文链接:https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/dxdt-lpbr
铁磁绝缘体是一类兼具铁磁有序与电绝缘特性的量子功能材料:其内部电子自旋在宏观尺度上呈现自发有序排列,从而产生稳定的铁磁响应;同时,其绝缘特性能够有效抑制电荷输运,进而显著降低由电流引起的焦耳热损耗。凭借这种“磁性+绝缘性”的独特耦合,铁磁绝缘体在低功耗自旋逻辑器件、基于磁绝缘体的磁振子信息传输,以及近乎无焦耳热耗散的磁存储等前沿自旋电子学领域中,被视为不可替代的关键材料基础。然而,自然界中本征存在的可在室温下稳定工作的铁磁绝缘体极为稀缺;即便通过结构设计、界面工程或应变调控等手段人工构筑,目前能够在室温条件下实现的铁磁绝缘体体系仍然极为罕见。尤其是在过渡金属氧化物体系中,由于强电子关联、多轨道耦合以及复杂界面效应等因素高度交织,要在室温下同时实现稳固的铁磁有序与绝缘输运行为,仍然是该领域长期面临的重大挑战。

图1:3d/5d过渡金属氧化物异质结界面示意图。
在上述研究工作中,司良教授团队与合作者另辟蹊径,提出了一种通过构筑特定取向的3d/5d过渡金属氧化物异质结界面来诱导室温铁磁绝缘相的新策略。研究团队以经典自旋电子学材料La₂/₃Sr₁/₃MnO₃(LSMO)为平台,引入具有强自旋轨道耦合的5d过渡金属氧化物SrIrO₃(SIO),在(111)取向的SrTiO₃单晶衬底上成功构筑了具有面内“蜂窝状”晶格特征的高质量(SIO/LSMO)超晶格结构(如图1所示)。研究团队利用自主搭建的脉冲激光沉积系统,结合反射式高能电子衍射技术实现了对原子层生长的精确控制;并通过扫描透射电子显微镜、X射线反射及衍射等手段,系统验证了样品的原子级平整界面与高质量外延生长特性。通过物态与结构表征,团队发现,与传统的(001)取向界面或体相掺杂不同,(111)取向的SIO/LSMO界面处由于对称性匹配和轨道重构,显著增强了界面的自旋-轨道耦合效应。当LSMO层厚度减薄到约1.1nm时,在150K至接近300K的宽温区间内表现为铁磁绝缘态;磁性测量和X射线磁圆二色性(XMCD)结果表明,在300K仍然存在由Mn离子贡献的铁磁有序;同时,电输运却显示出明显的绝缘行为,与传统铁磁与金属共存的物理图像截然不同(如图2所示)。

图2:I2Mn超晶格样品的磁性输运性质。(a) 在1T场冷磁场以及零场冷和场冷条件下0.1T测量磁场下,I2Mn超晶格样品的磁矩-温度曲线。(b) 超晶格样品的相图。灰色区域为顺磁绝缘相,紫色区域为铁磁绝缘相,蓝色区域为铁磁金属相。棕色圆点代表居里温度Tc,红色圆点代表金属-绝缘体转变温度TMIT。(c) I2M5超晶格样品磁化强度-磁场回线(M-H)。插图为矫顽力的温度依赖性,该行为与磁阻行为一致。(d) I2M5超晶格样品在10K下的磁各向异性行为。(e) I2M5超晶格样品在室温下的Mn L2,3边X射线吸收谱以及在4K、200K和300K下的XMCD谱。其中I2M5超晶格样品在300K下的XMCD信号被放大了3倍。
结合输运测量、X射线散射等实验手段与基于第一性原理的理论计算分析,研究团队进一步揭示了该室温铁磁绝缘态的微观机制:界面处增强的自旋-轨道耦合有效强化了LSMO层中的电子-声子耦合,从而显著缩短电子的平均自由程,抑制了其巡游行为。该机制将原本呈现铁磁金属特性的LSMO层,从其相图中的铁磁金属区驱动至一个由界面工程所构筑的全新铁磁绝缘区域。尤为重要的是,研究发现,通过精确控制LSMO层厚度,可在较宽温度范围内实现对铁磁绝缘态的连续调控,展现出优异的可调性。
该论文中,中国科学技术大学国家同步辐射实验室博士研究生洪宇昊(现为丹麦技术大学博士后)为第一作者,西北大学物理学院博士研究生邓超以及现代物理研究所张小东博士为理论作者,司良教授与中国科学技术大学同步辐射实验室廖昭亮教授、陈凯研究员、甘渝林副研究员为共同通讯作者。合作者还包括来自中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心的王凌飞教授与中国科学院物理研究所的张庆华研究员等。
司良教授团队近年来在强关联电子体系和量子材料设计方向发表多篇重要研究工作,相关成果发表于Science、Physical Review Letters等重要学术期刊。在上述研究工作中,合作团队通过原子尺度的界面调控和晶体取向等材料工程方式,在强关联电子氧化物异质结体系中实现了电子结构与磁结构的量子调控。研究揭示的“利用界面增强自旋-轨道耦合来调控界面电声子耦合,进而驱动金属-绝缘体转变”的新机制,为设计和发现更多功能性量子材料(如高温铁磁绝缘体、拓扑磁结构载体等)开辟了新的路径,对发展未来低功耗自旋电子学器件和拓扑量子计算具有重要的科学意义与应用前景。西北大学物理学院将继续致力于强关联电子体系与新型量子材料设计的研究工作,探索更多具有潜在研究和应用价值的量子材料体系,为推动量子材料相关研究和技术的发展贡献力量。
该研究工作得到了国家自然科学基金委优秀青年科学基金、陕西省高层次人才计划青年项目、陕西省重点研发计划等项目的支持。