近日，西北大学徐新龙教授带领的太赫兹和超快光电子团队在光铁电研究领域取得重要进展，团队通过太赫兹发射光谱技术，深入研究了α-In2Se3中的偏振依赖的超快光电流滞后现象及太赫兹波偏振调控特性。
光铁电半导体因其自发、可逆的面内与面间极化特性，在多模态非易失性光电子器件中展现出巨大应用潜力。然而，传统的铁电极化与光电流表征依赖电极接触式探测，将系统响应时间限制在纳秒甚至微秒量级。如果能够以全光、非接触式探测方法将响应时间缩短至皮秒量级，将极大提高电荷和自旋的超快读写效率。在此背景下，太赫兹（terahertz，THz）技术与光铁电材料的深度融合展现出独特优势。然而如何通过光激发精确控制光铁电材料光电流的动态响应，优化相关器件的非线性光学特性，仍然是一个重要的科学挑战。
作为一种典型的光铁电半导体，α-In2Se3能够实现可调的自旋、电荷和谷光电流，是研究铁电极化与光电流相互作用的理想平台。图1a所示为光铁电体α-In2Se3的晶格结构，通过中心Se原子的移动可产生沿面内（PIP）和面间（POOP）方向的自发可逆铁电极化。当飞秒激光脉冲光以45°斜入射时，材料通过反常体光伏效应（anomalous bulk photovoltaic effect）产生瞬态光电流，并由此辐射出包含p偏振Exz（t）和s偏振Ey（t）分量的太赫兹波（图1b）。团队系统研究了α-In2Se3面内与面间光电流诱导产生太赫兹波的振幅、相位和极化特性。
图1 光铁电体α-In2Se3的晶格结构图和实验示意图
线偏振光驱动的非易失性移位光电流（shift current）：通过调控飞秒光的偏振方向，团队发现面内和面间太赫兹信号呈现非同步偏振响应（图2a-b）。进一步分析显示，同一偏振光场会引起太赫兹波相位延迟，甚至发生极性反转，表现出明显的光铁电迟滞现象(hysteresis)（图2c-d）。这一反常的光致延迟/开关现象主要源于面内与面间铁电极化非易失性。为直观表征这种光致铁电极化记忆效应，团队构建了基于泵浦光偏振角（0°→90°→180°→90°→0°）的铁电回线测量模式。其中，Exz（t）呈现出蝶型电滞回线（图2e），Ey（t）则呈现出环型电滞回线（图2f），这种多维度极化记忆特性为光控铁电存储器设计提供了新思路。
图2 线偏振光诱导的光电流滞后效应
圆偏振光诱导的非易失性注入光电流（injection current）：通过四分之一波片调控飞秒光的椭圆偏振态，α-In2Se3的太赫兹响应呈现明显延迟特征（图3a-b）。进一步研究发现，太赫兹波相位随着泵浦光偏振态的变化（0°→45°→0°→-45°→0°），呈现出环形电滞回线（图3c-d）。其中，太赫兹振幅铁电回线形态因极化方向差异呈现“蝶型”（面外）与“S型”（面内）（图3e-f）。以上研究表明，α-In2Se3在零偏压下的超快光电流滞后源于异常的线偏振和圆偏振光生电流效应，由极化状态的局部重排驱动。
图3 圆偏振光诱导的光电流滞后效应
基于上述实验和理论研究，研究团队进一步通过改变泵浦光线偏振角（ζ）或椭圆偏振参数（ψ），实现了对太赫兹波的手性（左/右旋）、旋转角度和椭圆率的灵活调控（图4），最高椭圆度可达0.6。
图4 太赫兹偏振椭圆的高效调控
该研究成果以“Ultrafast photocurrent hysteresis in photoferroelectric α-In2Se3 diagnosed by terahertz emission spectroscopy”为题，发表在Science Advances上，雷珍博士为论文第一作者，黄媛媛副教授、熊启华教授（清华大学）、徐新龙教授为共同通讯作者。西安交通大学周健教授在理论分析方面提供重要帮助，我校毕业研究生常佳伟和西安邮电大学赵奇一博士也在研究过程中做出重要贡献。本研究工作受到国家自然科学基金等基金项目的支持。
应用前景
该研究为光控铁电材料提供了全新的表征与操控框架，潜在应用包括：
高速光逻辑器件：利用滞后效应构建“0/1”光控存储单元，推动光计算技术发展；
非破坏性材料诊断：引入振幅-相位分析模型，通过改变泵浦光的偏振态，以全光手段探测零偏压下的超快滞后回线，为铁电材料的极化特性研究提供了更优解决方案；
多功能太赫兹源：可灵活调控太赫兹偏振特性，助力6G通信、生物成像等领域。
系列研究推进
团队之前还在国际权威期刊Advanced Materials发表了题为“Giant Ultrabroadband Bulk Photovoltaic Effect Engendered by Two-Photon Absorption in α-In2Se3 for Chiral Terahertz Wave Generation”的研究，该工作利用波长可调的太赫兹发射光谱技术，揭示了光铁电体α-In2Se3中双光子吸收驱动的体光伏效应，成功将体光伏效应的光谱响应范围从紫外-可见光拓宽至红外波段，为开发高性能红外和太赫兹光电器件提供了新的策略。
论文链接
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.ads8786
https://doi.org/10.1002/adma.202416595